《仰望天空的少女瞳中映照的世界》讲述了平凡少女日高梦见（相泽舞 配音）的故事。一直以来，梦见心中都藏着一个无人知晓的秘密：她偶尔能在辽阔的天空中看见神秘的浮空岛屿，而这番奇景似乎只有她能够发现。
一天，来自天上界魔导国的红发少年穆恩特（小野大辅 配音）突然出现在梦见面前，并向她揭示了这个世界的真相。原来，世界由“天上界”和“地上界”两部分组成，长期维持两界平衡与正常运转的神秘力量，如今正逐渐枯竭。随着天上界陷入混乱，灾难也可能蔓延至地上界，而梦见则成为拯救两个世界的唯一人选。
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