《别有用心的单身女》讲述了罗爱拉（李珉廷饰）与车正宇（朱相昱饰）的婚姻故事。婚后，车正宇放弃稳定的公务员职位投身创业，却一次次遭遇失败。担心家庭失去经济保障的罗爱拉最终选择与他离婚。
三年后，车正宇终于事业有成，成为身价不菲的大财阀。得知前夫飞黄腾达的消息后，罗爱拉决定进入他的公司工作。车正宇的成功离不开国汝珍（金奎丽饰）的帮助，原本以为自己即将与车正宇步入婚姻殿堂的她，没想到会再次面对罗爱拉这位前妻。
与此同时，国汝珍的弟弟国圣贤（徐康俊饰）被迫进入公司工作，并在相处中逐渐被真诚而率真的罗爱拉吸引。车正宇虽然始终对罗爱拉当年的离开怀有怨恨，却在日渐深入的接触中，发现自己对她的感情从未真正消失，两人的旧情也因此重新燃起。
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