《魔具少女》讲述了大山武（前野智昭 配音）即将进入天日学园的故事。这所学校由女子学校改制而成，如今男女同校，而一向喜欢女孩子胸部的大山也因此对新生活充满期待。除了常规的文化课程，天日学园还要求学生学习掌控“元素”的力量。天赋出众者更有机会获得使用“魔具”作为武器的特殊能力。
在校园中，大山遇见了性格傲娇的青梅竹马天谷春恋（下屋则子 配音）、率真直爽的栉八稻穗（野水伊织 配音），以及桀骜强势的姬神木灵（矢作纱友里 配音）。伴随着紧张刺激的学习生活展开，大山与女孩们逐渐建立起深厚的友谊。可随着自身能力不断增强，他也渐渐察觉到，自己和伙伴们似乎已经被卷入一场规模巨大的战争之中。
