在《壳中少女：燃烧》中，身负残酷命运的少女露恩·芭洛特（林原惠美配音）与强敌鲍伊德（矶部勉配音）展开了一场悬殊而惨烈的战斗。就在芭洛特濒临死亡之际，被称为万能兵器的犯罪搜查官乌夫库克博士（八岛智人配音）及时现身，将她救下。
再次醒来时，芭洛特发现自己身处传说中禁忌科学的发源地乐园实验室。在那里，她见识了众多诡异发明，并逐渐了解到乐园实验室与三位博士之间尘封的往事。经过调查，她终于得知，榭尔（中井和哉配音）的记忆被藏在卡西诺赌场的一枚筹码之中。为了追寻榭尔的过去，芭洛特乔装成赌客，踏入危机四伏的赌场。
本片改编自冲方丁的科幻小说，是壳中少女三部曲的第二部，前后两部作品分别为压缩与排气。
