《捉妖特工队》中，张凡某晚突然遭到外星生物袭击，幸亏清洁工阿乐和神秘女子安娜出手相助，才成功脱险。两人自称隶属于专门处理外星事务的组织“有关部门”，并告诉张凡，他曾是组织里的王牌特工“特工Z”。
此时，地球正面临外星入侵危机，而拯救世界的关键，正是曾经属于特工Z的“立方体”。然而，张凡很快察觉到阿乐和安娜各有目的。失去记忆的他，只能一边追寻自己的过去，一边通过昔日留下的视频寻找线索。
在找到“立方体”后，张凡得知阿乐其实是伪装成人类的外星人，而安娜则是一名誓要清除所有外星生命的极端特工。两人分别利用张凡，试图实现各自认定的“正确”目标。双方冲突一触即发之际，张凡挺身而出，巧妙化解了两人的矛盾，却也因此发现，他们背后竟然都牵扯着更为庞大的势力。
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